將相互連接的中孔和大孔結(jié)合到微孔Zeolite中,在每個(gè)級(jí)別上具有合理的孔徑大小是克服擴(kuò)散限制的有效方法。盡管如此,由于缺乏合理的設(shè)計(jì)原則,困難依然存在。
研究人員首次指出,通過創(chuàng)建具有高度有序且完全互連的大-中-微孔結(jié)構(gòu)的分級(jí) Murray 沸石 (OMMM-ZSM-5) 來增強(qiáng)分子擴(kuò)散的第一個(gè)實(shí)例,該結(jié)構(gòu)由均勻的沸石納米晶體聚集,由廣義 Murray 的指導(dǎo)法律。
大孔壁由高度均勻的沸石納米晶體組成,從而形成相互連接的有序中孔系統(tǒng)。溫度依賴性超極化129?Xe 核磁共振揭示了分層 Murray 結(jié)構(gòu)的出色互連性。智能重量分析 (IGA) 是在惰性條件下對(duì) 1,3,5-三甲基苯擴(kuò)散進(jìn)行的宏觀擴(kuò)散測量,以研究 OMMM-ZSM-5 高度互連的分級(jí) Murray 結(jié)構(gòu)內(nèi)大分子的傳質(zhì)。OMMM-ZSM-5 沸石的最大吸附量是常規(guī) ZSM-5 沸石的 9.4 倍,相對(duì)擴(kuò)散速率是常規(guī) ZSM-5 沸石的 9 倍。1?H 脈沖場梯度 (PFG) NMR 是一種微觀擴(kuò)散測量,用于研究晶內(nèi)擴(kuò)散行為以及互連和合理化的大-中-微孔在加速 OMMM-ZSM-5 沸石中擴(kuò)散的作用。分級(jí) Murray 沸石中分子的總擴(kuò)散率 (D?f-intra?) 大約是微孔沸石 ZSM-5 的十倍。
早期用沸石顆粒做的結(jié)果表明,分層 Murray 結(jié)構(gòu)中相互關(guān)聯(lián)且合理化的宏觀-中觀-微孔可以顯著加速擴(kuò)散性能。由于其出色的擴(kuò)散性能,多級(jí)墨累沸石 ZSM-5 是 1,3,5-三異丙基苯 1,3,5-TIPB 催化裂解中一種特殊的固體酸催化劑。多級(jí)默里沸石在催化性能和焦炭沉積方面優(yōu)于微孔ZSM-5 2.5倍。出色的分級(jí) Murray 結(jié)構(gòu)擴(kuò)散系統(tǒng)的存在提供了一種有效的催化劑,這在涉及大分子的幾種有機(jī)催化反應(yīng)中令人鼓舞。廣義的默里定律可以促進(jìn)具有優(yōu)化結(jié)構(gòu)特征和高性能的仿生分級(jí)多孔材料的可靠和受限生產(chǎn)。